近日，我校常春然团队李翠梅博士以榆林大学为第一单位在国际化工领域权威期刊《Chemical Engineering Journal》（IF=13.2，一区TOP）上发表了题为“Anti-aromatic carbon ring engineered graphyne nanostructures for high-performance water electrolysis”的研究论文。该工作首次揭示并系统阐释了由反芳香碳环构筑的二维石墨炔材料对电催化全水分解反应的优异性能与独特机理，为设计下一代高性能、非贵金属全解水电催化剂提供了极具前景的解决方案。

该研究中，创新性地将“反芳香性”这一在分子化学中已知能显著提升反应活性的概念，拓展至二维碳材料的设计中。与由芳香性六元环构成的石墨烯不同，该研究报道了四种由反芳香性碳环构成的石墨炔同素异形体：α-，β1-，β2-，β3-L_4-8-graphyne。研究发现，这些反芳香石墨炔自身展现出显著优于石墨烯的HER催化活性，其中β3-L_4-8-graphyne的活性位点ΔG_H*值低至0.088 eV，已接近商用Pt催化剂（-0.090 eV）。为进一步优化性能，提出锚定第VIII族过渡金属的策略，构建TM@石墨炔系列材料。研究发现，TM的引入能显著调控材料的电子结构，从而协同提升HER和OER活性。对于HER，TM@β2-L_4-8-graphyne体系表现出最优HER性能，拥有多个ΔG_H*值接近理想值的活性位点。对于OER，镍掺杂的石墨炔体系表现尤为突出，其过电位最低可达0.32 V，显著优于商用IrO₂基准催化剂（0.56 V）。

通过深入的核无关化学位移（NICS）、Bader电荷和分子轨道分析，揭示了性能提升的微观机制：反芳香碳环骨架通过调节局部电子结构（上移p带中心），优化了对反应中间体的吸附强度；而Ni位点则通过其d轨道与O的p（π*反键）轨道间的杂化，实现了对OER中间体吸附能的精准优化。该工作成功筛选出多个高效的双功能催化剂，包括Ni1/Ir1@α-，Rh2@β1-，Ni2@β2-及Ni1/Rh1/Pt1@β3-L_4-8-graphyne。这些材料在HER和OER两方面均展现出接近或超越贵金属基准的优异活性，具备用于整体水分解的巨大潜力。

该研究成果不仅首次从理论上证实了反芳香性二维碳材料在电催化领域的独特优势，更为通过反芳香碳骨架与过渡金属电子调控的协同策略设计高性能、低成本的双功能电催化剂开辟了一条全新的道路，对推动下一代可再生能源技术的发展具有重要意义。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.174734